氫能作為清潔的新型能源,其制備、儲運和應用各環(huán)節(jié)都是科學界和工業(yè)界的研究熱點。有機液體儲氫材料因為其突出的性能特點在集中式和分布式氫能應用的儲氫環(huán)節(jié)中都表現(xiàn)出了優(yōu)良的適用性。特別是十二氫-N-乙基咔唑和N-乙基咔唑組成的可逆儲放氫系統(tǒng),是目前較為理想的有機液體儲氫材料。而該儲氫系統(tǒng)的催化脫氫過程存在著脫氫效率低、催化劑貴金屬用量高等問題,制約著其實際應用。
針對上述問題,西安交通大學化工學院綠色過程技術(shù)研究室(負責人:方濤教授)在前序研究的基礎上,設計了一種簡便溫和的一鍋法共還原制備得到了一系列不同配比的還原氧化石墨烯負載的雙金屬PdCu/rGO合金催化劑,其中Pd1.2Cu/rGO催化劑首次在453K下達到了脫氫終產(chǎn)物N-乙基咔唑100%的選擇性,同時貴金屬Pd的用量相對于該反應中常用的商業(yè)催化劑和其他課題組已報道的催化劑降低了60%以上。同時,本研究系統(tǒng)分析了共還原溫度和金屬負載量的變化對脫氫反應動力學的影響,結(jié)合一系列催化劑的表征,解釋了雙金屬PdCu結(jié)構(gòu)與性能間的構(gòu)效關(guān)系。通過關(guān)聯(lián)雙金屬PdCu納米粒子的配比和電子結(jié)構(gòu),驗證了不同配比催化劑的活性規(guī)律。這一工作首次建立了十二氫-N-乙基咔唑的宏觀脫氫性能與活性組分微觀電子結(jié)構(gòu)間的關(guān)聯(lián),為相關(guān)有機液體儲氫材料脫氫催化劑的設計提供了重要的指導和研究思路。
近日,該研究成果以《還原氧化石墨烯負載的雙金屬PdCu納米粒子的組分控制合成用于十二氫-N-乙基咔唑的脫氫》(Component controlled synthesis of bimetallic PdCu nanoparticles supported on reduced graphene oxide for dehydrogenation of dodecahydro-N-ethylcarbazole)為題在國際著名學術(shù)期刊《應用催化B環(huán)境》(Applied Catalysis B-Environmental, IF=11.698)上發(fā)表。該論文第一作者為化工學院博士生王斌,通訊作者為方濤教授和姜召副教授,西安交通大學化工學院為唯一通訊單位。
該研究工作得到了國家自然科學基金、中國博士后特別資助與面上基金、陜西省自然科學基礎研究計劃、中央高?;究蒲袠I(yè)務費等項目的資助,以及西安交通大學分析測試共享中心和化工學院分析測試中心的儀器支持。
論文鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337319302930
--轉(zhuǎn)載自交大新聞網(wǎng)